Em 1963, houve também a estréia de George Best, completando o trio de Charlton, Law e Best, que levaria o United a grandes sucessos na década de 1960. Na temporada 1963-64, Law marcou 46 gols em todas as competições. Os Red Devils terminaram foi vice-campeão da temporada 1963-1964, na temporada 1964-65, o Manchester United é campeão graças ao saldo de gols maior que o rival Leeds. O United consegiu uma série de 13 vitórias em 15 jogos entre setembro-dezembro de 1964. A reconstrução, após o Acidente de Munique, foi completa: Bobby Charlton e Bill Foulkesforam os únicos sobreviventes de Munique, que ainda continuavam na equipe.

Essa temporada foi significativa de outras formas, como a Inglaterra seria país-sede da Copa do Mundo de 1966, o Old Trafford foi um dos estádios utilizados que foram reformados à custo do governo. Alguns ogadores do United disputaram a copa e foram campeões, como: Bobby Charlton e Nobby Stiles que jogaram a final pela seleção inglesa, derrotando a Alemanha por 4-2. O United ganhou outro título Inglês na temporada 1966-67, sendo invicto nos últimos 20 jogos e garantido a liderança ao golear o West Ham, por 6-1, a conquista do Campeonato Inglês, garantia vaga para a Liga dos Campeões da próxima temporada onde o Manchester United iria fechar a temporada com honra. Na League Cup (atual Carling Cup) os Diabos Vermelhos foram eliminados pelo Blackpool na segunda fase, pelo placar de 5-1 no estádio Bloomfield Road.

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